将模拟烟气中的二氧化碳捕集能力和电化学二氧化碳还原反应(eCO2RR)活性中心集成到催化剂中是一种有希望的低成本的碳中和策略,但难度很大。
近日,中山大学廖培钦教授结合混合气体穿透实验和eCO2RR实验,发现以Ag12簇合物为基础的金属-有机骨架(1−NH2,又名Ag12bpy−NH2),同时具有二氧化碳中继器和eCO2RR活性中心。
文章要点
1)1−NH2不仅可以利用其微孔有效地从模拟烟道气中捕获二氧化碳(在298K下,CO2:N2=15:85),而且还可以催化吸附的CO2生成CO,CO2的超高转化率为60%。
2)更重要的是,其在模拟烟气气氛下的eCO2RR性能(法拉第效率(CO)为96%,商业电流密度为120 mA cm−2,在极低的−2.3 V电压下持续300 h,全电池能量转换效率为56%)接近于100%CO2气氛下的性能,而高于所有报道的高电位下100%CO2气氛下的催化剂。
这项工作弥合了二氧化碳浓缩/捕获和eCO2RR之间的差距。
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Yuan-Yuan Liu, et al, Simultaneous Capture of CO2 Boosting Its Electroreduction in the Micropores of a Metal-organic Framework, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311265
DOI: 10.1002/anie.202311265
https://doi.org/10.1002/anie.202311265