将烟道气中的二氧化碳捕集能力和电化学二氧化碳还原反应(eCO2RR)活性位点整合到催化剂中是一种有望实现碳中和的经济有效的策略,但难度很大。鉴于此,中山大学陈小明、廖培钦等结合混合气体突破实验和eCO2RR实验,证明了基于Ag12团簇的金属有机框架(1-NH2,又名Ag12bpy-NH2)同时具有作为"二氧化碳中继"的二氧化碳捕集位点和eCO2RR活性位点,。
本文要点:
(1)基于Ag12团簇的金属有机框架不仅可以利用其微孔从模拟烟道气中高效捕集二氧化碳(CO2:N2 = 15:85,298 K),还能通过eCO2RR催化吸附的CO2转化为CO,其CO2转化率高达60%。
(2)在模拟烟气气氛下的eCO2RR性能(在-2.3 V的超低电池电压下,以120 mA cm-2的商业电流密度持续300小时,法拉第效率(CO)为96%,全电池能量转换效率为56%)接近100% CO2气氛下的eCO2RR性能,高于所有已报道的100% CO2气氛下较高电位催化剂的eCO2RR性能。这项研究填补了二氧化碳富集/捕集与eCO2RR之间的空白。
Liu, Yuan-Yuan, Huang, Jia-Run, Zhu, Hao-Lin, Liao, Pei-Qin, Chen, Xiao-Ming, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311265.
DOI: 10.1021/jacs.3c08257
https://doi.org/10.1002/anie.202311265