合成具有原子隔离金属对的双单原子催化剂（DSAC）是一项具有挑战性的任务，但却是提高电化学氧还原反应（ORR）性能的有效方法。鉴于此，印度拉吉夫·甘地石油技术学院等利用掺杂钴/锰的沸石咪唑酸盐框架的高温热解，合成了稳定在掺杂氮的多孔碳多面体（命名为CoMn/NC）中的定义明确的Co-Mn DSAC。

本文要点：

（1）通过结合显微镜和光谱技术，CoMn/NC中原子隔离的Co-Mn位点得以确认。CoMn/NC在碱性（E_1/2 = 0.89 V）和酸性（E_1/2 = 0.82 V）电解质中均表现出优异的ORR活性，并具有长期耐久性和更强的甲醇耐受性。

（2）密度泛函理论（DFT）表明，Co-Mn位点通过桥接吸附有效激活了O-O键，这对4电子氧还原过程具有决定性作用。虽然Co-Mn位点有利于通过解离ORR机制激活O₂，但解离路径中中间产物的吸附力较强，会降低整体ORR活性。

Dual Single-Atomic Co–Mn Sites in Metal–Organic-Framework-Derived N-Doped Nanoporous Carbon for Electrochemical Oxygen Reduction

Gargi Dey, Rajkumar Jana, Shadab Saifi, Ravi Kumar, D. Bhattacharyya, Ayan Datta, A. S. K. Sinha, and Arshad Aijaz

ACS Nano Article ASAP

DOI: 10.1021/acsnano.3c05379

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c05379