开发I型核/壳量子点对于制造稳定且可持续的光催化剂具有重要意义。然而,由于宽带隙壳材料产生的能垒强烈限制了光生电荷,I型系统的应用受到限制。
近日,布朗大学Ou Chen发现通过在I型CdS/ZnS核/壳量子点表面修饰Au卫星型畴,可以有效克服这种能垒,并将光催化产氢速率提高400倍以上与裸 CdS/ZnS 量子点相比,实现了这一目标。
文章要点
1)瞬态吸收光谱研究表明,在这种混合纳米晶体中,电荷可以在亚皮秒时间尺度内被有效地提取并随后转移到周围的分子基底。
2)基于密度泛函理论计算,超快的电荷分离速率归因于半导体-金属界面处中间Au2S层的形成,它可以成功抵消ZnS壳引入的能量限制。
研究结果不仅提供了对半导体-金属异质结构材料中载流子动力学的深刻理解,而且为未来基于量子点的混合光催化系统的设计铺平了道路。
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Na Jin, et al, Type‑I CdS/ZnS Core/Shell Quantum Dot-Gold Heterostructural Nanocrystals for Enhanced Photocatalytic Hydrogen Generation, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c06065
https://doi.org/10.1021/jacs.3c06065