电催化还原CO₂是一种具有前景的解决碳排放方法，电催化还原CO₂受到电解液阳离子（阳离子效应）的显著影响。与广泛得到研究的液体电解液碱离子效应相比，人们对CO₂电解液中的必不可少碱性聚电解质APE (alkaline polyelectrolytes)的有机阳离子对电催化还原CO₂性能并不清楚。

有鉴于此，武汉大学王功伟、庄林等报道研究有机离子对电催化CO还原性能的影响，在Cu电极表面修饰一系列修饰的有机阳离子pTPN-X（X=TMA⁺, Pip⁺, Py⁺, Meim⁺, Hexim⁺, Beim⁺），发现p-TPN-Beim表现优异的C₂H₄选择性（45.9 %）和C₂₊选择性（75.9 %），这个结果说明Beim⁺阳离子能够促进CO₂电催化还原制备C₂₊产物。

主要内容

（1）

通过研究有机阳离子对电催化CO₂还原反应的影响，发现苯并咪唑阳离子Beim⁺（benzimidazolium cation）比其他常用的氮阳离子（R₄N⁺）表现显著更好的C₂₊(C₂H₄)产率。

（2）

通过循环伏安表征和原位光谱表征，发现Beim⁺阳离子能够显著增强CO₂电催化还原为*CO，降低电催化剂界面的质子浓度，促进*CO二聚生成C₂₊。通过自制的离子聚合物APE，在工业级别电流密度（331 mA cm^-2）进行CO₂/纯水电催化，实现了优异的C₂H₄产率。这项研究实现了一种能够显著增强CO₂电催化性能的方法。

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Liwei Xue, Zeyu Gao, Tianshu Ning, Wenzheng Li, Jinmeng Li, Jinlong Yin, Li Xiao, Gongwei Wang, Lin Zhuang, Dual-Role of Polyelectrolyte-Tethered Benzimidazolium Cation in Promoting CO₂/Pure Water Co-Electrolysis to Ethylene, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202309519

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202309519