铜基电催化剂在促进二氧化碳还原以生产能源密集型燃料和化学品方面具有巨大潜力。然而，由于各种途径之间不可避免的激烈竞争，获得高产品选择性仍然具有挑战性。

在这里，中科院化学所韩布兴院士，Xiaofu Sun提出了一种通过引入亲氧金属来调节Cu上与氧相关的活性物种的吸附的策略，可以有效提高C₂₊醇的选择性。

文章要点

1）理论计算表明，路易斯酸金属Al掺杂到Cu中可以影响C−O键和Cu−C键朝着选择性确定的中间体（乙醇和乙烯共享）断裂，从而优先考虑乙醇途径。

2）实验表明，Al掺杂Cu催化剂表现出出色的C₂₊法拉第效率（FE）为84.5%，并且具有出色的稳定性。特别是，C₂₊醇的FE可以达到55.2%，部分电流密度为354.2 mA cm⁻²，生成速率为1066.8 μmol cm⁻² h⁻¹ 。

3）详细的实验研究表明，Al掺杂提高了Cu表面活性氧的吸附强度，并稳定了关键中间体*OC₂H₅，从而对乙醇具有高选择性。进一步的研究表明，该策略也可以扩展到其他路易斯酸金属。

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Libing Zhang, et al, Oxophilicity-Controlled CO2 Electroreduction to C2+ Alcohols over Lewis Acid Metal-Doped Cuδ+ Catalysts, J. Am. Chem. Soc.

DOI: 10.1021/jacs.3c06697

https://doi.org/10.1021/jacs.3c06697