两电子氧化在合成和催化领域非常重要并且无处不在，在过渡金属和锕系元素中，通常在单金属位点发生两电子氧化。但是因为稀土金属的氧化态较为缺乏，导致稀土金属位点通常只能发生单电子氧化。目前氧化态化学的非传统化学态得到发展，但是低价态分子的稳定性较差，并且不同氧化态之间的区别非常大，这些问题阻碍了单个稀土金属中心发生两电子氧化还原。

有鉴于此，北京大学黄闻亮等报道合成表征Ce(II)分子中心能够通过两电子氧化过程生成以氧或者氮为端基配体的Ce(IV)复合物，使用三角形结构的三（氨）芳基配体，生成Ce(II-IV)的一系列配合物。

主要内容

（1）

实验和理论计算说明Ce(II)分子具有4f²结构，通过向芳基的δ-反馈作用能够稳定4f²，Ce(IV)的氧或者氮分子含有多种化学键特点。Ce位点的两电子氧化反应过程有助于稀土金属分子的发展。

（2）

使用结构表征、光谱表征、磁性表征等方法验证Ce分子的氧化态。通过化学键分析，发现Ce(IV)和O或N_imido构成的Ce(IV)分子的化学键具有多重成分。

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Yi Wang, Jiefeng Liang, Chong Deng, Rong Sun, Peng-Xiang Fu, Bing-Wu Wang, Song Gao, and Wenliang Huang*, Two-Electron Oxidations at a Single Cerium Center, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c06613

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c06613