水介质中的电化学硝酸盐(NO3-)还原为氨(NH3)合成提供了一种有用的方法。
虽然人们重点是开发催化剂,但催化剂中心周围的局部微环境对于控制电催化性能非常重要。
在这里,浙江大学Bing Shan证明了集成在独立式导电水凝胶中的自组装分子铁催化剂能够以接近统一的效率选择性地从NO3-生成NH3。
文章要点
1)使用电催化水凝胶,NH3选择性在一定范围的负偏压下始终保持较高的选择性,这是由于聚咔唑基电极基底的疏水性增加所致。在弱酸性介质中,水凝胶电极的电去湿可抑制质子还原,从而增强NO3-还原的选择性。
2)电催化水凝胶能够在高电流密度下连续生产NH3至少100小时,NH3选择性约为89%至98%。研究结果强调了构建电催化剂内部疏水表面在控制水介质选择性方面的作用。
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Feiqing Sun, et al, Molecular Self-Assembly in Conductive Covalent Networks for Selective Nitrate Electroreduction to Ammonia, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c07320
https://doi.org/10.1021/jacs.3c07320