肼由于其高能量需求和有利的后续转化,其合成仍极具挑战性。作为传统工业工艺的替代方案,氨的直接电化学氧化是合成肼的理想反应。然而,其仍然需要制定适当的方法。近日,中南大学易小艺报道了高效电化学钌催化氨氧化直接合成肼。
本文要点:
1) 作者发现含有2-[5-(吡啶-2-基)-1H-吡咯-2-基]吡啶配体的钌络合物对氨在乙腈中直接电化学氧化生成肼显示出高催化活性。
2) 作者开发的CSU-2复合物在1.0V(vs. Cp2Fe+/0)的外加电势下,在24小时内肼形成的周转数达到5735。该结果揭示了RuII–氨基或RuIII–亚氨基中间体的双分子N-N偶联机制。
Guo Chen et.al Direct synthesis of hydrazine by efficient electrochemical ruthenium-catalysed ammonia oxidation Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-01025-z
https://doi.org/10.1038/s41929-023-01025-z