基于可再生能源的有机亲核试剂（例如甲醇、尿素和胺）的电催化氧化在热力学上更有利，并且在经济上更有吸引力，可以替代电解槽中的传统纯水电氧化来产生氢气。然而，由于高电流密度（例如>300mAcm−2）下的竞争性析氧反应，这降低了阳极电催化剂的活性和稳定性，因此具有挑战性。

在此，以较低能源成本的尿素电氧化反应为模型反应，阿德莱德大学乔世璋教授，Yao Zheng开发了氧阴离子工程镍催化剂来抑制尿素氧化反应过程中的竞争性析氧反应，在1.65V下实现了323.4 mA cm⁻²的超高电流密度和99.3±0.4%N-产物的选择性。

文章要点

1）原位光谱研究表明，这种原位产生的含氧阴离子不仅抑制OH−吸附并保证尿素反应物在活性位点上的高覆盖度，以避免析氧反应，而且还能加速尿素的C-N键断裂，形成CNO-中间体，从而促进尿素的生成氧化反应。

2）因此，研究人员提出了一种OH−和尿素之间竞争吸附行为的综合机制，以促进尿素电氧化和尿素氧化反应过程中Ni活性位点的动态变化。

该工作为高效尿素电氧化反应乃至实际应用中的各种电氧化反应提供了一条可行的路线。

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Gao, X., Bai, X., Wang, P. et al. Boosting urea electrooxidation on oxyanion-engineered nickel sites via inhibited water oxidation. Nat Commun 14, 5842 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-41588-w

https://doi.org/10.1038/s41467-023-41588-w