尽管将Pt原子簇(AC)分散在导电载体上是一种有前途的方法,可最大程度地减少析氢反应(HER)所需的Pt量,但由于其不利的水,PtAC的催化质量活性和耐久性对于碱性HER往往不能令人满意。分离和稳定它们以防止聚集和分离的挑战。
在此,北京大学郭少军教授报道了一类具有高亲氧性的单原子Cr−N4位点,与介孔碳上的PtAC结合,可在阴离子交换膜水电解槽(AEMWE)中实现高活性和稳定的碱性HER。所制造的催化剂实现了报道中最高的Pt质量活性(比商业Pt/C高37.6倍)和出色的操作稳定性。
文章要点
1)实验和理论研究表明,Cr−N4位点和PtACs界面上形成独特的Pt−Cr准共价键相互作用,有效抑制Pt原子的迁移和热振动,从而稳定PtACs,并有助于大大提高催化稳定性。此外,与Pt ACs相邻的亲氧Cr−N4位点具有良好的羟基吸附能力,可促进几乎无屏障的水解离,从而增强HER活性。
2)使用这种催化剂(仅使用50 μgPt cm−2)的AEMWE可以在1.8 V下、500 mA cm−2的工业级电流密度下稳定运行>100小时,且降解率仅为90 μV h−1。
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Lingyou Zeng, et al, Single-Atom Cr−N4 Sites with High Oxophilicity Interfaced with Pt Atomic Clusters for Practical Alkaline Hydrogen Evolution Catalysis, J. Am. Chem. Soc, 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c06863
https://doi.org/10.1021/jacs.3c06863