有机电催化转化是将低成本有机化合物绿色转化为高价值化学品的重要途径,迫切需要开发高效的电催化剂。
在这里,浙江工业大学Hongjing Wang报道了一种在泡沫铜上分散的铜单原子铑金属烯阵列,用于阴极硝基苯电还原反应和阳极甲醇氧化反应。
文章要点
1)在耦合电催化系统中,泡沫铜上的 Cusingle-atom-Rh金属烯阵列仅需要 1.18 V 的低电压即可达到 100 mA cm−2 的电流密度,生成苯胺和甲酸盐,硝基苯转化率高达约 100% /苯胺选择性和超过~90%的甲酸法拉第效率,实现高价值化学品的合成。
2)密度泛函理论计算揭示了Cu单原子与Rh主体之间的电子效应及催化反应机理。协同催化效应和H*-溢出效应可以改善催化反应过程,降低反应过程的能垒,从而提高电催化反应活性和目标产物选择性。
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Mao, Q., Mu, X., Wang, W. et al. Atomically dispersed Cu coordinated Rh metallene arrays for simultaneously electrochemical aniline synthesis and biomass upgrading. Nat Commun 14, 5679 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-41423-2
https://doi.org/10.1038/s41467-023-41423-2