徐冰君等ACS Catal:N,O配位Co单原子催化氧化烯烃
纳米技术 纳米 2023-09-16

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通过O2对碳氢化合物的氧化反应是重要的工业反应,但是目前的碳氢化合物氧化反应通常长需要高温和高压反应条件。

有鉴于此,北京大学徐冰君等报道一种原子分散Co催化剂(Co1/NOC),这种催化剂能够在温和反应条件将烯烃转化为酮或醇,并且具有优异的活性和选择性。

主要内容

(1)

通过同位素标记实验和中间体捕获实验,说明该反应过程包括异相的氢原子转移以及碳中心自由基过程,以及随后的分子O2活化。

(2)

Co1/NOC催化剂的催化活性比均相HAT的Co催化剂更好。Co1/NOC的氮掺杂碳基底为催化活性位点提供合适的配位环境,Co1/NOC具有更多的O配位,导致Co原子的d能带中心向下移动,因此Co1/NOC的TOF比Co1/NC提高三倍。此外,Co1/NOC催化剂能够对具有敏感官能团的苯乙烯进行氧化转化,实现对C-C双键的选择性氧化。

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Kaiyue Zhao, Qikai Shen, Yu Tao, Jieran Li, Maolin Wang, Chen Li, and Bingjun Xu*, Atomically Dispersed N/O-Coordinated Cobalt Catalyst Enables Aerobic Oxygenation of Olefins under Ambient Conditions, ACS Catal. 2023, 13, 12591–12600

DOI: 10.1021/acscatal.3c03209

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c03209


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