酸性电解质中电化学还原CO₂是实现CO₂高利用效率的一种有前景的策略。尽管酸性电解质中的碱性阳离子在抑制析氢和促进 CO₂ 还原方面发挥着至关重要的作用，但它们也会导致碳酸氢盐在气体扩散电极 (GDE) 上沉淀、电解质通过 GDE 泛滥以及电解质 pH 值漂移。

在这项工作中，南方科技大学Jun Gu通过用交联的聚二烯丙基二甲基氯化铵覆盖催化剂，实现了不含金属阳离子的酸性电解质中CO₂的电还原。

文章要点

1）这种聚电解质在催化剂表面固定有高密度的阳离子位点，从而抑制 H⁺ 的传质并调节界面场强度。

2）通过采用这种策略，在流通池中 pH 值为 1.0 的电解液中，使用 Ag 催化剂，CO 的法拉第效率 (FE) 达到 95 ± 3%，使用 In 催化剂，甲酸的 FE 达到 76 ± 3%。

3）更重要的是，使用不含金属阳离子的酸性电解液，通过GDE的电解液驱替量减少至使用含碱金属阳离子的酸性电解液的2.5±0.6%，并且CO的FE在36小时的运行中保持在80%以上，在-200 mA·cm−2 时。

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Qin, HG., Du, YF., Bai, YY. et al. Surface-immobilized cross-linked cationic polyelectrolyte enables CO2 reduction with metal cation-free acidic electrolyte. Nat Commun 14, 5640 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-41396-2

https://doi.org/10.1038/s41467-023-41396-2