电化学二氧化碳还原为增值化学品或燃料为减少碳排放和缓解能源短缺提供了一种有前途的方法。铜基电催化剂已被广泛报道能够还原二氧化碳以生产各种多碳产品(例如乙烯和乙醇)。
在这项工作中,香港城市大学Bin Liu,北京林业大学Qiang Wang,Tianyu Zhang开发了一种硫掺杂的Cu2O电催化剂,它可以通过电化学方式将CO2还原为几乎完全的甲酸盐。
文章要点
1)研究人员证明了Cu2O电解质界面处存在S的动态平衡,并且S掺杂的Cu2O在CO2还原反应(CO2RR)过程中进行原位表面重构,产生活性的S吸附金属Cu位点。
2)密度泛函理论(DFT)计算结合原位红外吸收光谱测量表明,吸附S的金属Cu表面不仅可以促进*OCHO中间体的形成,而且可以大大抑制*H和*COOH的吸附,从而促进CO2-电化学CO2RR过程中转化为甲酸盐。
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Shuyu Liang, et al, Sulfur Changes the Electrochemical CO2 Reduction Pathway over Cu Electrocatalyst, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202310740
DOI: 10.1002/anie.202310740
https://doi.org/10.1002/anie.202310740