开发将O2还原为H2O2的高效催化位点,同时确保高能电子快速注入这些位点,对于人工H2O2光合作用至关重要,但仍然具有挑战性。
在此,香港城市大学楼雄文教授,内蒙古大学Xiaojun Gu报道了一种强耦合混合光催化剂,包含聚合氮化碳(CN)和二维导电含锌金属有机骨架(Zn-MOF)(表示为CN/Zn-MOF(lc)/400;lc,低结晶度;400,退火温度 °C),其中Zn-MOF(lc)对H2O2生产的催化能力是通过退火诱导效应解锁的。
文章要点
1)实验和理论计算结果表明,由于退火引起的局部结构收缩,Zn-MOF(lc)中与四个O(Zn-O4)配位的Zn位被热激活到相对富电子的状态,这有利于形成在这些位点上进行2e- O2还原的关键*OOH中间体的合成。
2)此外,退火处理促进光电子从CN光催化剂迁移到Zn-MOF(lc)催化单元。
因此,优化后的催化剂在可见光照射下表现出显着增强的H2O2生产活性和优异的稳定性。
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Yunxiang Li, et al, An Unlocked Two-Dimensional Conductive Zn-MOF on Polymeric Carbon Nitride for Photocatalytic H2O2 Production, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202310847
DOI:10.1002/anie.202310847
https://doi.org/10.1002/anie.202310847