氢（H2）作为化石燃料能源的清洁替代品在过去几十年中受到了极大的关注。对于可持续的氢气生产，由太阳能驱动的水分解或质子还原与光催化剂或光电极相结合已被公认为是一种有竞争力的方法。
近日，南洋理工大学赵彦利教授，Zhengyang Zhang，云南大学Yong Hua报道了一种叠氮化物功能化的钴肟质子还原催化剂，该催化剂共价连接到Wurster型共价有机框架（COF）中。
文章要点
1）钴肟修饰的COF光催化剂在不存在典型牺牲剂的情况下，在含醇溶液中表现出增强的析氢反应(HER)光催化活性。
2）性能最佳的钴肟修饰COF杂化物在乙醇/磷酸盐缓冲溶液中，在4小时光照下催化氢气生产，平均HER速率高达38 µmol h-1。超快瞬态光谱表征和载流子分析表明，作为空穴清除剂的醇含量可以被COF的光生空穴氧化，形成醛和质子。因此，光生空穴的消耗抑制了COF的激子复合，并提高了有效利用驱动HER催化反应的自由电子的比例。
这项工作展示了使用醇溶剂作为空穴清除剂的COF催化的HER的巨大潜力，并为实现反应条件范围的可及性和更绿色的能量转换途径提供了一个例子。
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Shihuai Wang, et al, Cobaloxime-Integrated Covalent Organic Frameworks for Photocatalytic Hydrogen Evolution Coupled with Alcohol Oxidation, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311082
DOI: 10.1002/anie.202311082
https://doi.org/10.1002/anie.202311082
