在来自水和O2的H2O2光合作用中出现了一个悖论,即水氧化的缓慢动力学半反应作为O2还原的质子源,从而限制了光反应的总体效率。解决这一矛盾的有效方法是将质子库的表面位点结合到光催化剂中,这有助于平衡两个半反应中质子的供需。作为概念证明,中国科学院Sheng Hua通过调节醌胺聚合物(QAP)前体的进料比,将氢醌单元共同制备为质子库。
本文要点:
1) 与不存在氢醌的情况相比,具有富集氢醌含量的QAP具有3.5倍的光催化H2O2产量增加。与纯O2气氛的光合作用系统不同,富含对苯二酚的光催化剂表现出对O2的更有效利用,并直接使用空气作为H2O2合成的氧源。
2) 由于对环境条件(空气和天然水)的适应性,富含对苯二酚的QAP在实际应用中具有巨大潜力。该工作揭示了通过调节质子补充来优化H2O2光合作用的特定策略。
Bo Sheng et.al Proton Reservoir in Polymer Photocatalysts for the Superior H2O2Photosynthesis EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE02200E