介孔金属由于其独特的结构特征而在催化和电催化领域引起了广泛的研究兴趣。然而,大多数研究都集中在增强活性上,而很少关注促进选择性。
近日,四川大学Ben Liu报道了介观水平的双金属钯铜(PdCu)合金的设计是一种可靠且稳健的策略,可以限制反应中间体,从而促进选择性NH3电合成的硝酸盐还原反应(NITRR)电催化。
文章要点
1)优化的PdCu介孔纳米球(MSs)具有较高的电催化NO3-to-NH3性能,NH3法拉第效率(FENH3)为85%,产率为3058 μg h−1 mg−1,能量效率为31%,并且具有多转弯稳定性。
2)表面分析和实验技术相结合表明,NO3-转化为NH3的高性能源于PdCuMS的高渗透性和活性介孔通道,不仅在动力学上促进NO3-的吸附和反应性,而且还增强了关键中间体的限制(NO2-)朝向八电子NITRR途径进行选择性NH3电合成。
3)更重要的是,结合成分控制,三金属PdCuRu合金MS具有高达95%的优异FENH3和令人印象深刻的8518 μg h−1 mg−1的NH3产率,用于选择性NO3-至NH3电还原。
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Lizhi Sun, et al, Intermediate Confinement for Selective Ammonia Electrosynthesis from Nitrate on Robust Mesoporous Metal Catalysts, Adv. Energy Mater. 2023, 2302274
DOI: 10.1002/aenm.202302274
https://doi.org/10.1002/aenm.202302274