根特大学Hilde Poelman等报道通过Fe和Ni的K edge表征Ni/MgFeAlO₄催化剂的Ni和Fe物种在CO₂/H₂气氛处理的氧化还原变化特征，将表征结果与“单一金属”的Ni/MgAl₂O₄、MgFeAlO₄的催化剂结构变化对比。

主要内容

（1）

通过晶相敏感表征分析以及通过Fe和Ni MEXAS动力学微分对活化的催化剂暴露于CO₂之后情况进行表征，发现Fe通过MgFeO_x基底中的Mg之间相互作用氧化为FeO_x，随后重新进入MgFeAlO₄基底的晶格。

（2）

FeO_x/MgFeO_x和Ni之间形成的金属氧化物-金属和金属-基底界面提供活化CO₂分子的活性位点，为生成的氧提供进入Ni金属生成NiO的途径。随后暴露H₂气氛首先生成Ni⁰，随后生成Fe⁰。当催化剂一旦有Ni⁰生成，H₂能够在金属位点上活化，随后转移到基底中的氧化铁物种，导致MgFeO_x发生偏析，随后生成的Fe⁰物种与Ni⁰生成Ni-Fe合金。

本文研究揭示了Ni/MgFeAlO₄催化剂在暴露于CO₂/H₂连续变化过程，Ni-Fe氧化还原反应的协同作用在催化剂结构重构的作用。此外，通过双元素MEXAS-PSD微分动力学表征，有助于应用于其他材料科学领域研究材料的特定元素的电子结构/几何结构变化规律。

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Valentijn De Coster, Nadadur Veeraraghavan Srinath, Parviz Yazdani, Hilde Poelman*, and Vladimir V. Galvita, Dual-Element Modulation Excitation XAS to Probe the Redox Surface Chemistry of a Ni–Fe Dry Reforming Catalyst, ACS Catal. 2023, 13, 12445–12457

DOI: 10.1002/anie.202311913

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c02313