电化学反应捕捉CO₂的方式将CO₂捕获和CO₂转化结合，这种技术可能实现零碳排放和负碳排放，因此受到人们的广泛关注。虽然人们提出了一体化概念能够解决分别进行CO₂捕获和转化导致的能源和低效率问题，但是一体化导致电化学过程变得非常复杂，特别是溶液相CO₂捕获体系。此外，人们对于有机胺吸附剂用于CO₂电化学还原的机理并不清楚，因此理性设计CO₂电催化剂仍具有非常大的挑战。

有鉴于此，麻省理工学院Betar M. Gallant等研究有机胺介导CO₂电催化转化体系中的关键参数和催化活性物种，为改善有机胺介导电催化还原CO₂转化体系提供基础。

主要内容

（1）

首先提出影响捕获CO₂的关键影响因素对溶液pH的影响，因为溶液pH值能够直接影响有机胺分子的形态以及Ag催化还原生成CO的法拉第效率。

（2）

考察不同pKa和不同性质的有机胺分子如何形成有机胺CO₂加合物，发现溶解的CO₂是电催化还原活性物种，并且因此导致一些捕获CO₂的溶液具有与没有胺的碳酸盐电催化选择性和动力学。因此，有机胺能够通过溶解CO₂实现碳存储和补充溶解CO₂被消耗的效果，这种方法能够不参与电化学反应的同时解决电催化反应中反应物种传质的限制。

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Graham Leverick, Elizabeth M. Bernhardt, Aisyah Ilyani Ismail, Jun Hui Law, A. Arifutzzaman, Mohamed Kheireddine Aroua, and Betar M. Gallant*, Uncovering the Active Species in Amine-Mediated CO₂ Reduction to CO on Ag, ACS Catal. 2023, 13, 12322–12337

DOI: 10.1021/acscatal.3c02500

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c02500