尽管碳酸盐电解质对硫化聚丙烯腈(SPAN)表现出良好的稳定性,但它们与锂(Li)金属阳极的化学不相容性导致Li||SPAN全电池的电化学性能较差。而SPAN采用传统的醚电解质,会受到穿梭效应的影响,导致容量快速衰减。
在这里,南开大学陶占良教授定制了一种基于低溶解力醚溶剂的稀电解质,该溶剂与 SPAN 和锂金属均兼容。
文章要点
1)与传统的醚电解质不同,弱溶剂化的醚电解质使SPAN能够发生可逆的“固-固”转化。它具有富含阴离子的溶剂化结构,可以在 SPAN 上形成坚固的阴极电解质界面,有效阻止多硫化物溶解到本体电解质中,并避免穿梭效应。
2)此外,独特的电解质化学赋予锂离子快速的电镀动力学,并在25 °C至-40 °C的范围内诱导高可逆性的锂沉积/剥离过程。
3)基于定制电解质,Li||SPAN全电池与高负载SPAN正极(~3.6 mAh cm-2)和50μm锂箔相匹配,可以在较宽的温度范围内稳定运行。此外,Li||SPAN软包电池在贫电解液和过量Li 5%的条件下可以连续稳定运行一个多月。
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Tao Ma, et al, Reversible Solid–Solid Conversion of Sulfurized Polyacrylonitrile Cathodes in Lithium-Sulfur Batteries by Weakly Solvating Ether Electrolytes, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202310761
DOI: 10.1002/anie.202310761
https://doi.org/10.1002/anie.202310761