单线态氧(¹O₂)是一种优异的活性氧(ROS)，可用于有机物的选择性转化，特别是在高级氧化过程(AOP)中。然而，由于合成单中心型催化剂的巨大困境，AOPs中¹O₂生成的控制和调节仍然具有挑战性，并且其基本机制仍然不清楚。

在这里，广东工业大学Bin Han利用共价有机框架（COF）明确且灵活可调的位点，报道了通过COF位点工程精确调节基于过一硫酸盐（PMS）的AOP中ROS生成的第一个成果。

文章要点

1）值得注意的是，具有联吡啶单元的COF(BPY-COF)通过100% ¹O₂的非自由基途径促进PMS激活，而具有几乎相同结构的联苯基COF(BPD-COF)则激活PMS产生自由基（•OH和SO₄^•-）。

2）BPY-COFs/PMS系统提供了选择性降解水中目标污染物的增强性能，大约是。是BPD-COFs同类产品的9.4倍，超过了大多数报道的基于PMS的AOPs系统。

3）机理分析表明，BPY-COFs上的高负电性吡啶-N原子提供了额外的位点来吸附PMS的末端H原子，导致PMS的O和H原子同时吸附在一个吡啶环上，从而有利于其S-O键的断裂产生¹O₂。

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Zonglin Weng, et al, Site Engineering of Covalent Organic Frameworks for Regulating Peroxymonosulfate Activation to Generate Singlet Oxygen with 100% Selectivity, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202310934

DOI: 10.1002/anie.202310934

https://doi.org/10.1002/anie.202310934