理解离子在电化学还原CO₂过程中的作用对于电催化还原CO₂技术的应用非常重要，

有鉴于此，莱顿大学Marc T. M. Koper等报道在pH 3电解液中，研究离子对于Pd_MLPt(111)电极还原CO₂产物HCOOH和CO的选择性。

主要内容

（1）

当电解液中没有金属离子，只有少量CO以吸附形式生成。当提高金属离子的浓度，生成HCOOH和CO所需的过电势降低。并且发现生成HCOOH的离子效应比生成CO的离子效应更强。通过DFT计算模拟，发现电解液中的离子能够通过电极附近的极化电子云密度和稳定*CO₂^-的方式，促进生成负氢和活化CO₂分子。

（2）

更高的吸附物覆盖度导致增加金属的功函，这限制负氢的生成。但是离子产生的电场平衡作用消除对*H物种的影响，因此在家底达到负电势能够生成HCOOH。在更负值的过电势观测发现更高的*CO覆盖度，并且没有在催化剂表面生成*H，导致无论是否存在金属离子时都能够阻碍生成HCOOH。这项研究有助于研究金属离子对Pd-Pt催化剂在电化学还原CO₂反应的影响。

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Chunmiao Ye, Federico Dattila, Xiaoting Chen, Núria López, and Marc T. M. Koper*, Influence of Cations on HCOOH and CO Formation during CO₂ Reduction on a Pd_MLPt(111) Electrode, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c03786

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c03786