可用质子的缺乏严重降低了碱性析氢反应过程的活性,而酸性析氢反应过程的活性可以通过调整催化剂表面质子的覆盖范围和化学环境来有效加速。然而,由于贵金属原子和质子之间存在吸引人的电子相互作用,质子转移的活性位点循环在很大程度上取决于贵金属催化剂的利用。
在此,中科院苏州纳米所Yi Cui报道了作为高效固体酸催化剂的全非贵金属W/WO2金属异质结构表现出卓越的析氢反应性能,在-10 mA/cm2下具有-35 mV的超低过电势和小塔菲尔斜率(-34 mV/dec),以及在碱性电解液中电流密度为-10和-50 mA/cm2时产氢的长期耐久性(>50小时)。
文章要点
1)多重原位和异位光谱表征结合第一性原理密度泛函理论计算发现,在超低过电势下,W/WO2固体酸催化剂上可以构建动态质子浓集表面,使得W/WO2催化碱性制氢能够遵循动力学快速的 Volmer-Tafel 路径,两个相邻的质子重新组合成氢分子。
这种固体酸催化剂策略和多种光谱表征的利用可能为设计先进的全非贵金属催化系统以提高碱性电解质中的析氢反应性能提供一条有趣的途径。
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Chen, Z., Gong, W., Wang, J. et al. Metallic W/WO2 solid-acid catalyst boosts hydrogen evolution reaction in alkaline electrolyte. Nat Commun 14, 5363 (2023).
DOI: 10.1038/s41467-023-41097-w
https://doi.org/10.1038/s41467-023-41097-w