使用分子氧(O2)将甲烷选择性氧化为甲醇极具挑战性,从而激发了科研工作者的广泛研究。在这里,新加坡国立大学Yan Ning、He Qian、卡迪夫大学Graham J. Hutchings报道了一种沉淀的含钯磷钼酸盐,它在被分子氢(H2)活化后,在室温下可以完全将甲烷和O2转化为甲醇,并且最高活性达到67.4 μmol gcat−1 h−1。
本文要点:
1) Pd能够使H2快速活化和H溢出到磷钼酸盐中进行Mo还原,而在还原的磷钼酸盐位点上发生O2活化和随后的甲烷活化。
2) 通过将H2、O2和甲烷同时引入系统中,作者实现了从甲烷连续生产甲醇,其中H2有助于维持磷钼酸的适度还原状态。该工作揭示了这种Mo基催化剂在甲烷氧化中未被充分开发的潜力,并强调了调节化学价态以构建甲烷活性位点的重要性。
Sikai Wang et.al H2-reduced phosphomolybdate promotes room-temperature aerobic oxidation of methane to methanol Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-01011-5
https://doi.org/10.1038/s41929-023-01011-5