溶剂效应在催化反应中发挥着重要作用，但在电化学CO2还原反应（eCO2RR）中对其研究和关注却很少。
在此，中山大学廖培钦报道了一种带有咪唑基团的稳定共价有机骨架（表示为PcNi-im）作为eCO2RR转化为CO的新型电催化剂。
文章要点
1）有趣的是，与中性条件相比，PcNi-im不仅表现出高法拉第CO产物效率（~100% ）在酸性条件下（pH ≈ 1），而且部分电流密度也从 258 mA cm–2 增加到 320 mA cm–2 。在250 mA cm−2 的电流密度下连续运行10 小时没有观察到明显的退化。
2）机理研究表明，骨架上的咪唑基团在酸性介质中可质子化形成咪唑阳离子，从而降低活性金属中心的表面功函数和电荷密度。结果，CO中毒效应减弱，关键中间体*COOH也稳定，从而加快了催化反应速率。
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Meng-Di Zhang, et al, Self-Accelerating Effect in a Covalent–Organic Framework with Imidazole Groups Boosts Electroreduction of CO2 to CO, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308195
DOI: 10.1002/anie.202308195
https://doi.org/10.1002/anie.202308195
