镍基催化剂在CO2加氢制CH4反应中已经得到了广泛的研究,但在镍基催化剂上CO2加氢合成高级醇(C2+OH)的选择性和高效性仍然是一个挑战,因为C1中间体的连续加氢导致了甲烷化。
在这里,中科院兰州化物所Fuwei Li报道了一种史无前例的在K型镍锌双金属催化剂上由二氧化碳加氢合成C2+OH的反应,具有良好的活性和选择性。
文章要点
1)系统的实验(包括X射线衍射谱、原位光谱表征)和计算研究表明,含锌的NiO可原位生成活性K改性的Ni-Zn碳化物(K-Ni3Zn1C0.7),它可以显著提高CO2的吸附和烷基中间体的表面覆盖率,并促进C-C偶联为C2+OH而不是传统的CH4。
本工作为CO2加氢制C2+OH开辟了一条新的催化剂途径,也为合理设计高选择性、高效率的CO2加氢制多碳产品镍基催化剂提供了有益的范例。
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Jia Wang, et al, In-Situ-Formed Potassium-Modified Nickel-Zinc Carbide Boosts Production of Higher Alcohols beyond CH4 in CO2 Hydrogenation, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202311335
DOI: 10.1002/anie.202311335
https://doi.org/10.1002/anie.202311335