作为一种极具潜力的环境修复技术,电芬顿(EF)工艺主要受H2O2产生和活化两个步骤的限制。电催化三电子氧还原反应(3e−ORR)可以直接将氧活化为羟基自由基(•OH),从而突破EF过程的限速步骤。在此,天津大学Li Yi提出了具有强金属-载体相互作用的Cu/CoSe2/C,以增强3e−ORR过程,对•OH的产生具有显著的反应活性和稳定性。
本文要点:
1) 实验和DFT计算结果表明,CoSe2有利于H2O2的生成。同时,金属Cu可以提高*H2O2中间体的吸附强度,从而促进单电子还原为•OH。Cu/CoSe2/C催化剂在ORR过程中表现出接近3.0的电子转移数,并具有优异的•OH生成性能。
2) 与没有SMSI效应的类似物相比,该催化剂对环丙沙星的表观速率常数更高(约6.0倍)。该工作表明,SMSI效应使Cu/CoSe2/C具有产生•OH的高活性和选择性,为设计高效3e−ORR催化剂提供了独特视角。
Liangbo Xie et.al The strong metal–support interactions induced electrocatalytic three-electron oxygen reduction to hydroxyl radicals for water treatment PNAS 2023
DOI: 10.1073/pnas.2307989120
https://doi.org/10.1073/pnas.2307989120