全固态钠离子电池（SIB）有潜力通过补充行业领先的锂离子电池来提供大规模、安全、经济高效和可持续的储能解决方案。然而，为了增强SIB组件（例如固体电解质）的整体性能，全面了解其原子尺度结构和钠(Na)离子的动态行为至关重要。

在这里，阿尔伯塔大学Vladimir K. Michaelis利用强大的多核（²³Na、¹²⁵Te、²⁵Mg和⁶⁷Zn）磁共振方法探索一种新型Mg/Zn均匀混合阳离子蜂窝层状氧化物Na₂Mg_xZn_2−xTeO₆固溶体系列。

文章要点

1）这些新的中间化合物表现出可调节的本体钠离子电导率(σ)，Na₂MgZnTeO₆在室温下的最高σ=0.14×10⁻⁴Scm⁻¹，适合SIB固体电解质应用，如粉末电化学阻抗谱(EIS)所观察到的。粉末X射线衍射(XRD)、能量色散X射线(EDX)光谱和场发射扫描电子显微镜(FESEM)的结合揭示了P6322空间群中的高度结晶相纯化合物。

2）研究人员使用¹²⁵Te核磁共振(NMR)证明了蜂窝层内的Mg/Zn无序是随机的，并使用二维（三量子魔角旋转(3QMAS)）²³NaNMR解析了多个Na位点。通过²⁵Mg和⁶⁷ZnNMR的结合揭示了蜂窝层中的中程无序，并辅以密度泛函理论(DFT)的电子结构计算。

3）此外，通过使用激光实现可变高温（∼860K）23NaNMR，暴露出非常快的局部Na离子跳跃过程（跳跃率，1/τNMR=0.83×109Hz），该过程对不同的Mg/锌比率。具有最大Mg/Zn无序度的Na₂MgZnTeO₆在所有固溶体成员中表现出最高的短程Na离子动力学。

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Diganta Sarkar, et al, Unraveling Sodium-Ion Dynamics in Honeycomb-Layered Na₂Mg_xZn_2−xTeO₆ Solid Electrolytes with Solid-State NMR, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c04928

https://doi.org/10.1021/jacs.3c04928