甲酰胺可以作为合成与代谢前过程相关的有机分子的关键组成部分。在早期地球条件下,缺乏从二氧化碳合成其的自然途径。
在这里,马克斯·普朗克煤炭研究所Harun Tüysüz 报道了在温和水热条件下,在没有合成H2和N2的情况下,CO2和H2O在Ni−Fe氮化物异质结构上热催化转化为甲酸盐和甲酰胺。
文章要点
1)水分子既充当溶剂又充当氢源,而金属氮化物则充当氮源,在5−50 bar的温度下在25−100 °C的温度范围内产生甲酰胺。较长的反应时间促进C−C键偶联以及乙酸酯和乙酰胺作为附加产物的形成。
2)除液体产品外,甲烷和乙烷也以气相产品形式生产。Ni−Fe氮化物颗粒的后反应表征揭示了结构变化并提供了对潜在反应机制的见解。研究结果表明,在模拟热液喷口条件下,气态CO2可以作为在Ni-Fe氮化物异质结构上的甲酰胺和乙酰胺中形成CN键的碳源。
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Tuğçe Beyazay, et al, Direct Synthesis of Formamide from CO2 and H2O with Nickel−Iron Nitride Heterostructures under Mild Hydrothermal Conditions, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c05412
https://doi.org/10.1021/jacs.3c05412