压电光催化是将机械能和太阳能转化为关键化学物质的前沿技术,并已成为一种有前途且可持续的固氮策略。
在这项研究中,福州大学Wenxin Dai,中国地质大学Hongwei Huang首次将缺陷和压电场协同作用,以实现前所未有的压电光催化氮还原反应(NRR)活性,并揭示了它们在具有可调氧空位(OV)的BaTiO3上的协同催化机制。
文章要点
1)引入的OVs改变了局部偶极态,增强了BaTiO3的压电极化,从而更有效地分离光生载流子。OV附近的Ti3+位点借助不成对的d轨道电子通过d-π反馈促进N2化学吸附和活化。此外,压电极化场可以调节Ti3+的电子结构,以促进N2的活化和解离,从而大大降低限速步骤的反应势垒。
2)受益于协同增强机制和优化的表面动力学过程,BaTiO3具有适中的OV,其压电光催化NH3析出速率高达106.7 μmol g−1 h-1,远远超过了之前报道的压电催化剂/压电光催化剂。
该研究为NRR高效压电光催化系统的合理设计提供了新的视角。
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Jie Yuan, et al, Unraveling Synergistic Effect of Defects and Piezoelectric Field in Breakthrough Piezo-Photocatalytic N2 Reduction, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202303845
https://doi.org/10.1002/adma.202303845