基于氮杂环的共价有机骨架（COF）被认为是过氧化氢（H₂O₂）整体光合作用的有希望的候选者。然而，相对氮位置的影响仍然模糊，COF的光催化性能需要进一步提高。

在此，中科大Huijun Li，Ding Wang，南京大学Kai Xi设计和合成了一系列由各种二嗪（包括哒嗪、嘧啶和吡嗪）功能化的COF，用于在没有牺牲剂的情况下光生H₂O₂。

文章要点

1）与嘧啶和吡嗪相比，嵌入TpDz中的哒嗪倾向于稳定内过氧化物中间体，从而导致更有效的直接2e^-氧还原反应（ORR）途径。

2）受益于有效的电子空穴分离、低电荷转移阻力和高效的ORR途径，7327 μmol g^-1 h^-1的优异产率和0.62%的太阳能化学转化（SCC）值TpDz实现了这一目标，TpDz是最好的COF基光催化剂之一。

这项工作可能为H₂O₂生产中针对光催化剂的功能性COF的合理设计提供新的思路。

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Qiaobo Liao, et al, Regulating Relative Nitrogen Locations of Diazine Functionalized Covalent Organic Frameworks for Overall H2O2 Photosynthesis, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202310556

DOI: 10.1002/anie.202310556

https://doi.org/10.1002/anie.202310556