开发用于析氧反应(OER)的高效电催化剂对于能量转换和存储设备至关重要。然而,多相电催化剂的结构复杂性使得阐明动态结构演化和OER机制成为巨大挑战。
在这里,中科院福建物构所Jian Zhang,阿卜杜拉国王科技大学Huabin Zhang开发了一种可控的原子捕获策略,通过超快的自重构,从无定形MoOx装饰的CoSe2(a-MoOx@CoSe2)预催化剂中提取孤立的Mo原子,形成钴基羟基氧化物(Mo-CoOOH)OER 过程中的过程。
文章要点
1)这一概念进展已通过操作表征得到验证,表明最初快速的钼浸出可以加速预催化剂的动态重建,同时将高氧化态的钼物质捕获到原位生成的CoOOH载体的晶格中。
2)令人印象深刻的是,CoOOH的OER动力学在Mo物种的反向修饰后大大加速,其中Mo-CoOOH在100 mA cm-2的电流密度下提供了297 mV的显着降低的过电势。密度泛函理论(DFT)计算表明,Co物种通过与高氧化态Mo物种的有效电子耦合而被极大地激活。
这些发现为直接合成原子分散电催化剂以实现高效水分解开辟了新途径。
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Yang Li, et al, Reversely Trapping Isolated Atoms in High Oxidation for Accelerating the Oxygen Evolution Reaction Kinetics, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202309341
DOI: 10.1002/anie.202309341
https://doi.org/10.1002/anie.202309341