CO₂加氢制备轻烯烃是实现碳循环的一种方法，调节轻烯烃产物的分布、促进生成特定烯烃产物是改善碳利用效率的关键，但是具有非常大的难度和挑战。

有鉴于此，中国科学院煤炭化学研究所樊卫斌、董梅、王森等设计了一系列GaZrO_x/H-SAPO-17复合催化材料，当CO₂的转化率为9.0 %，反应温度和反应压力分别为375 ℃和1.5 MPa，产物中C₂⁼-C₄⁼的选择性达到82.5 %，烃类产物中的CH₄、C₂⁰-C₄^o分别仅为2.5 %和10.2 %。特别是，烯烃产物（C₂⁼-C₅⁼）乙烯、丙烯的比例达到>84 %，催化剂稳定工作时间达到100 h。

主要内容

（1）

通过时间/温度分辨DRIFT、同位素标记原位DRIFT、¹³C MAS NMR等表征技术，说明GaZrO_x氧化物上生成甲醇的主要中间物种是甲酸和甲氧基。当GaZrO_x与酸性分子筛结合后，生成的甲醇中间体快速的转化为轻烯烃产物。

（2）

研究发现甲醇中间体转化过程产生的烯烃分布情况与H-SAPO-17酸性分子筛的孔结构有关。原位UV-Vis、原位DRIFT、程序升温表面反应、¹²C/¹³C甲醇切换实验，以及DFT理论计算等，验证H-SAPO-17的小型超笼具有非常强的立体位阻效应，避免生成含有较大烷基侧链的芳烃，因此能够避免通过芳烃循环过程产生C₄₊长链烯烃。

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Lu Qin, Sen Wang*, Sheng Fan, Mei Dong*, Zhangfeng Qin, Jianguo Wang, and Weibin Fan*, Selective Hydrogenation of CO₂ into Ethene and Propene over a GaZrO_x/H-SAPO-17 Composite Catalyst, ACS Catal. 2023, 13, 11919–11933

DOI: 10.1021/acscatal.3c01785

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c01785