优化双位原子间距以实现乙醇的C-−-C键断裂是直接乙醇燃料电池商业化的关键。
近日,江南大学Yao Wang,清华大学王定胜教授提出了保持长程双位的概念,以削弱乙醇氧化反应中C-C裂解的反应势垒。
文章要点
1)所得到的长程Rh−O−Pt双位电极具有较高的提高采收率的电流密度,达到7.43 mA/cm2,是Pt/C的13.3倍,并且具有很好的稳定性。
2)电化学原位傅里叶变换红外光谱表明,长程Rh-O-Pt双位可以提高产物的选择性,抑制CO中间体的生成。
3)理论计算进一步揭示了表面定域电子在Rh−O−Pt周围的重新分布可以促进−OH的直接氧化,加速C−C键的断裂。
这项工作为设计氧桥远程双位来调节复杂催化反应的活性和选择性提供了一种很有前途的策略。
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Yao Wang, et al, Oxygen-Bridged Long-Range Dual Sites Boost Ethanol Electrooxidation by Facilitating C−C Bond Cleavage, Nano Lett., 2023
DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c02319
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c02319