高效的 C−C 键断裂和醇氧化为 CO2 是开发用于可再生能源应用的高效醇燃料电池的关键。
在这项工作中,布鲁克海文国家实验室Kotaro Sasaki,布朗大学孙守恒教授报道了核/壳Au/Pt纳米线(NW)的合成,其中沿着超薄(2.3 nm)阶梯状金纳米线沉积了阶梯状铂簇,作为活性催化剂,可以有效地将醇氧化为CO2。
文章要点
1)催化氧化反应取决于Au/Pt的比例,Au1.0/Pt0.2 NWs具有最大百分比(∼75%)的阶梯式Au/Pt位点,并且显示出最高的乙醇电氧化活性,达到前所未有的 196.9 A/mgPt(32.5 A/mgPt+Au)。这种 NW 催化剂在催化其他伯醇(例如甲醇、正丙醇和乙二醇)的氧化方面也具有活性。
2)原位X射线吸收光谱和红外光谱用于表征催化剂结构并识别关键反应中间体,提供了具体证据证明低配位Pt位点和阶梯状Au纳米线之间的协同作用对于催化醇氧化反应至关重要。
3)DFT 计算进一步证明,在欠配位的 Pt−Au 表面上,C-C 键断裂确实得到了增强。该研究提供了重要的证据,表明具有阶梯式核/壳位点的核/壳结构对于增强醇的电化学氧化至关重要,并且对于理解电氧化反应以及未来开发用于可再生能源的高效直接醇燃料电池至关重要能源应用。
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Kecheng Wei, et al, Au/Pt Bimetallic Nanowires with Stepped Pt Sites for Enhanced C−C Cleavage in C2+ Alcohol Electro-oxidation Reactions, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c07027
https://doi.org/10.1021/jacs.3c07027