分子材料中打破对称性的电荷分离引起了基于单材料活性层的光电子学的越来越多的关注。为此，具有特别给电子的 N-杂环卡宾配体的 Fe(III) 配合物提供了有趣的特性，其 ²LMCT 激发态能够氧化或还原基态的配合物。

近日，乌普萨拉大学Reiner Lomoth报道了由原始 [Fe(III)L2]PF6 组成的非晶薄膜的光激发导致高效的激子分离，从而导致薄膜显著的光电导性。这些观察结果代表了固态过渡金属络合物中本征光生和电荷载流子传输的第一个例子。

文章要点

1）电在原始 [Fe(III)L₂]PF₆ (L = [苯基(三(3-甲基咪唑-2-亚基))硼酸盐]-) 的非晶薄膜中发生了相应的对称性破缺电荷分离。用可见光激发固体材料会导致 2 LMCT 激发态的超快电子转移猝灭，从而高效生成 Fe(II) 和 Fe(IV) 产物。

2）亚皮秒电荷分离随后在约 1 ns 内重组可以通过瞬态吸收光谱进行监测。沉积在微电极阵列上的薄膜的光电导测量表明，可以在外部接触处收集光生电荷载流子。

3）研究人员正在完善薄膜沉积和表征程序，以控制薄膜形态及其对光物理性质的影响。未来的方向涉及涉及整流连接的精致架构以及光催化应用的改善。

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Minli Zhang, et al, High-Efficiency Photoinduced Charge Separation in Fe(III)carbene Thin Films, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c05404

https://doi.org/10.1021/jacs.3c05404