四氟甲烷 (CF4) 是最简单的全氟化碳 (PFC),有可能加剧全球变暖。催化水解是一种可行的降解CF4的方法,但氟中毒严重限制了催化性能和催化剂寿命。
在这项研究中,中南大学Min Liu,慕尼黑大学Emiliano Cortés引入Ga可有效协助有毒Al活性位点的脱氟,从而在600 ℃下高效分解CF4,催化寿命超过1,000小时。
文章要点
1)27Al和71Ga魔角旋转核磁共振波谱(MAS NMR)表明引入的Ga以四配位Ga位点(GaIV)存在,很容易离解水形成Ga-OH。
2)原位漫反射红外傅里叶变换光谱 (DRIFTS) 和密度函数理论 (DFT) 计算证实,Ga-OH 通过类似脱水的过程帮助有毒铝活性位点脱氟。
3)结果,Ga/Al2O3 催化剂实现了 100% CF4 分解,保持了超长的催化寿命,并优于报道的结果。
这项工作提出了一种通过促进活性位点再生来实现高效、长期 CF4 分解的新方法。
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Hang Zhang, et al, Highly Efficient Decomposition of Perfluorocarbons for over 1000 Hours via Active Site Regeneration, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202305651
DOI: 10.1002/anie.202305651
https://doi.org/10.1002/anie.202305651