提高Cu催化电化学二氧化碳还原反应(CO2RR)的性能对其实际应用至关重要。尽管如此,可润湿的原始铜表面通常会受到二氧化碳暴露量较低的影响,从而降低了多碳 (C2+) 产品的法拉第效率 (FE) 和电流密度。最近的研究提出,通过阳离子交换离聚物增加 CO2 的表面可用性可以提高 C2+ 产物的形成速率。然而,由于 *CO 的快速形成和消耗,这种反应动力学的促进可以缩短 *CO 的停留时间,而 *CO 的吸附决定 C2+ 的选择性,因此所得的 C2+ FE 仍然较低。
在此,苏州大学Yuhang Wang,复旦大学郑耿锋教授,Ziyun Wang,西南民族大学Yaoyue Yang报道了季铵基官能化聚降冰片烯离聚物的强疏水性引起的电动延迟可以大大延长*CO在Cu上的停留时间。
文章要点
1)这种非常规的电动效应通过塔菲尔斜率的增加和 *CO 覆盖度变化对电势的敏感性降低来证明。
2)因此,强疏水性 Cu 电极在 223 mA cm-2 的部分电流密度下表现出约 90% 的 C2+ 法拉第效率,是裸露或亲水性 Cu 表面的两倍多。
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Mengjiao Zhuansun, et al, Promoting CO2 Electroreduction to Multi-Carbon Products by Hydrophobicity-Induced Electro-Kinetic Retardation, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202309875
DOI: 10.1002/anie.202309875
https://doi.org/10.1002/anie.202309875