在均相催化剂或异相催化剂中构筑受阻Lewis酸碱对受到人们的广泛关注，FLP催化剂的空间临近Lewis酸和Lewis碱能够保持反应活性，因此具有独特的催化反应活性，比如异裂方式活化H₂等小分子。

有鉴于此，华东理工大学吴新平、牛津大学Shik Chi Edman Tsang等制备含有N配体的MOF修饰Ru催化剂，这种催化剂在高温条件基本无法活化H₂，但是在光照条件的Ru联吡啶通过金属-配体之间的电荷转移，生成瞬态Lewis酸碱对Ru⁺-N^-，从而能够活化H₂分子，并且进行H₂-D₂交换。

主要内容

（1）

在含有联吡啶配体的UiO-67基底中修饰Ru位点，从而在光照条件形成FLP(Ru⁺-N^-)位点，这项工作能够在固体催化剂中定量的在特定位置形成FLP催化活性位点。通过同步辐射X射线光谱表征技术和XRD表征，确定Ru在MOF分布的位点。

（2）

通过时间分辨DFT计算，验证Ru-联吡啶MOF具有光催化活性活化H₂分子的能力。通过FTIR和2D NMR表征，验证光催化条件活化H₂形成中间体。

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Bryan Kit Yue Ng, Zi-Jian Zhou, Ting-Ting Liu, Tatchamapan Yoskamtorn, Guangchao Li, Tai-Sing Wu, Yun-Liang Soo, Xin-Ping Wu*, and Shik Chi Edman Tsang*, Photo-Induced Active Lewis Acid–Base Pairs in a Metal–Organic Framework for H₂ Activation, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c05244

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c05244