高效催化氮（N2）转化为高价值含氮产品在氮经济循环中发挥着至关重要的作用。然而，N2吸附弱和N2活化无效仍然是限速步骤中的两个主要瓶颈，导致N2固定性能低下。
在此，中科大谢毅院士，Chong Xiao重点介绍了一种基于多金属氧酸盐（POM）的金属有机框架（MOF）的有效双活性位点光催化剂，通过改变配位微环境并诱导光生载流子的定向分流，以促进N2/催化剂相互作用并增强氧化性能。
文章要点
1）MOFs创建更多开放的不饱和金属簇位点，其未占据的d轨道具有路易斯酸性，可以通过与POM结合取代双齿连接体来接受来自N2 3σg键合轨道的电子进行存储。POM充当电子海绵，向MOF提供电子，而空穴则定向流向POM。富空穴的POM具有较强的氧化能力，很容易参与氧化吸附的N2。
2）以UiO-66(C48H28O32Zr6)和Mo72Fe30([Mo72Fe30O252(CH3COO)12{Mo2O7(H2O)}2{H2Mo2O8(H2O)}(H2O)91]·150H2O)为例，Mo72Fe30@UiO-66表现出2倍在P/P0=1时，Mo72Fe30@UiO-66对N2(250.5cm3g-1)的吸附量比UiO-66(122.9cm3g-1)增强。并且，Mo72Fe30@UiO-66的HNO3产率为702.4μgg-1h-1，接近比UiO-66和Mo72Fe30高7倍和24倍。
研究工作为储存和中继人工N2固定提供了可靠的价值。
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Xiaohong Li, et al, Directional Shunting of Photogenerated Carriers in POM@MOF for Promoting Nitrogen Adsorption and Oxidation, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202304532
https://doi.org/10.1002/adma.202304532
