表面工程是提高多相催化剂催化活性的一种有前景的策略。然而,很少有研究致力于研究催化表面缺陷引发的多个金属活性位点的催化行为差异。
在此,中科院兰州化物所Xinjiang Cui报道了氧空位诱导的 Fe2O3 催化剂在一个氧空位周围具有不同的 Fe 位点,并且对各种芳基卤化物和胺/醇与 CO 的羰基化反应表现出显着的催化性能。
文章要点
1)所开发的催化体系对通过氨基羰基化和烷氧基羰基化合成羰基化化学品,包括药物和手性分子。
2)组合表征揭示了氧空位的形成。控制实验和密度泛函理论计算表明,三个Fe位点的选择性组合对于通过分别催化PhI活化、CO插入和C-N/C-O偶联等基本步骤来提高催化性能至关重要,从而赋予组合位点催化剂用于多步反应。
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Liu, S., Li, T., Shi, F. et al. Constructing multiple active sites in iron oxide catalysts for improving carbonylation reactions. Nat Commun 14, 4973 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-40640-z
https://doi.org/10.1038/s41467-023-40640-z