准固态电解质(QSSE)的原位聚合是开发可扩展、安全和高性能准固态锂金属电池的一种有效方法。在这种情况下,聚DOL基电解质由于其宽的电化学窗口和与锂金属的强兼容性而极具潜力。通过添加LiNO3可以增强锂金属的稳定性,因为它在锂金属阳极的表面上产生了富含Li3N的固体电解质界面。然而,LiNO3阻止了DOL的开环聚合,使这两种化合物不相容。为了解决这个问题,香港科技大学Francesco Ciucci、防化研究院Wang Weikun开发了一种新型硝酸盐添加剂二硝酸三甘醇(TEGDN)来代替LiNO3。
本文要点:
1) 与LiNO3一样,TEGDN在锂表面形成致密、富氮的固体电解质界面,保护其免受寄生反应的影响。然而,与LiNO3不同的是,TEGDN不会干扰DOL的聚合,从而可以制造高效电解质,在室温下提供2.87 mS cm−1的离子电导率和4.28 V的氧化稳定电位。
2) 为了证明该方法的可行性,作者制备了在1C下稳定循环2000次以上的Li|LiFePO4纽扣型电池。此外,作者制备了1.7 A h的软包锂硫电池,其初始比能为304 W h kg−1,50次循环后的容量保持率为79.9%。该研究首次提出了一种新的添加剂来解决聚DOL和LiNO3的不相容性,并开发了原位聚合的准固态电池。该电池通过形成富氮固体电解质界面而表现出优异的容量和稳定性。
Zilong Wang et.al Towards durable practical lithium–metal batteries: advancing the feasibility of poly-DOL-based quasi-solid-state electrolytes via a novel nitrate-based additive EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE02020G
https://doi.org/10.1039/D3EE02020G