物理限制在光活性材料上的金属隔离团簇(MIC)是过氧化氢(H₂O₂)光合作用领域的研究热点。尽管最近人们取得了重要的研究进展，但在已报道的光催化体系中，MIC的弱限制导致其催化活性和稳定性较低。

近日，北京大学郭少军教授报道了一种新的氟化共价有机骨架(COF)策略，通过提高MSI来加强对Pd IC的限制，从而极大地提高H₂O₂光合作用的光催化活性和稳定性。

文章要点

1）研究人员设计并合成了含氟纳米腔(TAPT-TFPA COFs)和不含氟TAPT-PBA COFs(TAPT-PBA COFs)。

2）不同的表征结果表明，在所制备的COF中，强电负性的氟不仅增强了促进光催化剂稳定性的MSI，而且还调节了纳米限制区的局部化学环境，从而优化了Pd IC的d带中心。

3）所制备的TAPTTFPA COFs@Pd ICs具有较高的H₂O₂光催化活性(2143 μmol h⁻¹ g⁻¹)和10h以上的良好光催化稳定性，是已报道的光催化剂中最好的。

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Youxing Liu, et al, Fluorination of Covalent Organic Framework Reinforcing the Confinement of Pd Nanoclusters Enhances Hydrogen Peroxide Photosynthesis, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c05914

https://doi.org/10.1021/jacs.3c05914