通过原子排列控制催化剂的结构和性能是产生新一代先进催化剂的源泉。催化反应中高活性和稳定的催化剂很大程度上取决于金属原子的理想排列结构。
近日，中科院化学所李玉良院士，Lan Hui证明了通过与石墨炔中的sp-C键合的氯在三维(3D)海胆状钯纳米颗粒中引入了富含缺陷的结构、低配位数(CN)和拉伸应变(Pd-UNs/Cl-GDY)可以调节钯纳米颗粒中金属原子的排列，形成特殊的结构。
文章要点
1）原位傅里叶红外光谱(FTIR)和理论计算结果表明Pd-UNs/Cl-GDY催化剂有利于CO中间体的氧化和去除。
2）用于甲醇氧化反应（MOR）的PdUNs/Cl-GDY表现出高电流密度（363.6 mA cm−2）和质量活性（3.6 A mgPd-1），分别比Pd纳米颗粒高12.0和10.9倍。PdUNs/Cl-GDY催化剂还表现出强大的稳定性，在2000次循环后仍保留95%的活性。
3）通过在石墨炔中引入氯，合成了面心立方和六方密堆积晶体催化剂（FH-NP）的缺陷库。这种富含缺陷的结构、低CN和拉伸应变定制方法为MOR的催化反应开辟了一条新途径。
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Xueting Zhang, et al, Defect Rich Structure Activated 3D Palladium Catalyst for Methanol Oxidation Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308968
DOI: 10.1002/anie.202308968
https://doi.org/10.1002/anie.202308968
