氧化还原液流电池性能依赖于氧化还原活性有机分子的溶解度。尽管氧化还原活性吡啶在低电位下表现出优异的多氧化还原态持久性,但它们在非水介质中的溶解度仍然很低,并且没有实际的分子设计策略来提高溶解度。在这里,密歇根州立大学David P. Hickey、Thomas Guarr利用C–H··π相互作用破坏非水电解质之间的静电相互作用以增加溶解度。
本文要点:
1) 作者发现,芳香环C–H基团和π电子之间的离散相互作用(C–H··π相互作用)可以在很大程度上描述N-取代吡啶鎓盐在非水溶剂中的溶解度。
2) 作者发现每种吡啶鎓盐的C–H··π相互作用数量与其在乙腈中的溶解度之间存在直接相关性。该工作中提出的相关性突出了用弱分散相互作用破坏强静电相互作用的结果,并表明了最小的结构变化如何显著影响吡啶鎓的溶解度。
Sharmila Samaroo et.al C–H···π interactions disrupt electrostatic interactions between non-aqueous electrolytes to increase solubility Nature Chemistry 2023
DOI: 10.1038/s41557-023-01291-1
https://doi.org/10.1038/s41557-023-01291-1