固体电解质界面（SEI）的组成在控制锂电解质反应中起着重要作用，但电解质之间SEI组成差异的根本原因仍不清楚。许多研究将 SEI 组成与电解质中锂离子的本体溶剂化相关联，但这种相关性并没有完全捕捉到 SEI 形成的界面现象。

近日，斯坦福大学崔屹教授，Stacey F. Bent报道了在SEI形成过程中，邻近性很重要，因为靠近还原电极的电解质物质很可能在电解质分解过程中并入SEI中。

文章要点

1）通过使用Cu和Al₂O₃改性的Cu，研究发现电解质物质的界面溶剂化随基底化学和极性的变化而变化。具体而言，Al₂O₃改性基材表面附近阴离子密度的增加与电解质分解过程中阴离子掺入SEI的增加相关。

2）研究人员还揭示了Cu和Al₂O₃改性Cu之间类似的SEI形成机制。这表明观察到的SEI化学变化可能归因于界面溶剂化的变化，而不是SEI形成机制的差异。SEI形成机制、基材附近的阴离子密度以及基材之间的SEI化学差异的综合见解提供了界面溶剂化和SEI形态之间的第一个直接相关性。

3）研究人员将相关性扩展到三种不同的电解质，并一致表明Al₂O₃修饰的基质增加了SEI中阴离子的掺入。最后证明，即使在锂沉积后，在Al₂O₃顶部形成的富含阴离子的SEI也能提供电化学优势，这可以通过减少锂腐蚀和提高电池效率来证明。

这项工作提供了电解质溶剂化和SEI形成之间的重要关系，这与提高LMB的性能相关。

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Solomon T. Oyakhire, et al, Proximity Matters: Interfacial Solvation Dictates Solid Electrolyte Interphase Composition, Nano Lett., 2023

DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c02037

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c02037