在日益严格的排放法规的压力下，将有毒的氮氧化物（NO）和一氧化碳（CO）催化转化为氮气（N₂）和二氧化碳（CO2）势在必行，同时对活性位点的性质有基本的了解选择性地驱动N₂生成是难以实现的。

在此，中科院化学所Xiao-Na Li结合最先进的质谱实验和量子化学计算，证明了铑-氧化铈簇RhCe₂O₃₋₅⁻可以催化驱动CO还原NO并产生N₂和CO₂。

文章要点

1）这一发现代表了团簇科学的巨大进步，其中N₂O通常在气相团簇介导的催化NO还原的罕见实例中产生。

2）研究人员证明了RhCe₂O₃⁻簇中独特的化学环境对于显着提高N₂选择性的重要性：三原子路易斯“酸−碱−酸”Ce^δ+−Rh^δ−−Ce^δ+位点被提议强烈吸附两个NO分子，如下所示：以及连接在Rh原子上的N₂O中间体，可以在两个Ce原子的辅助下轻松解离形成N₂。

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Jiao-Jiao Chen, et al, Selective Reduction of NO into N₂ Catalyzed by Rh₁‑Doped Cluster Anions RhCe₂O₃₋₅⁻, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c06565

https://doi.org/10.1021/jacs.3c06565