慕尼黑工业大学Johannes A. Lercher、Maricruz Sanchez-Sanchez、代尔夫特理工大学Evgeny A. Pidko等报道发现，当Cu-交换分子筛具有骨架外Al原子，并且具有较高的CH₄化学势，Cu-交换分子筛在化学计量比的CH₄转化为甲醇具有非常高的产率。通过理论和实验结合，研究MOR分子筛的单金属物种Cu-oxo、双金属物种Cu-Al-oxo化学反应性的区别。

主要内容

（1）

通过Cu-L₃ XANES、IR、UV-Vis等表征技术和CH₄催化氧化反应实验，说明MOR分子筛中具有两种催化活性位点，并且通过这些表征技术能够说明两种不同位点在MOR分子筛的比例。

通过从头算分子动力学和热力学分析，发现MOR分子筛的Cu-Al-oxo簇具有优异的催化活性，催化活性比μ-oxo结构更好。当产物萃取步骤中，使用乙醇替代H₂O进行萃取操作，能够生成乙基甲基醚，这种操作实现了拓展CH₄的活化和官能团转化反应应用。

（2）

研究发现合成Cu交换分子筛过程中，两种不同金属-oxo物种的形成之间是相互竞争的关系，这种竞争决定了生成活性物种，这项研究有助于合成具有高催化活性的甲烷活化/官能团化转化材料。

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Lei Tao, Elena Khramenkova, Insu Lee, Takaaki Ikuno, Rachit Khare, Andreas Jentys, John L. Fulton, Alexander A. Kolganov, Evgeny A. Pidko*, Maricruz Sanchez-Sanchez*, and Johannes A. Lercher*, Speciation and Reactivity Control of Cu-Oxo Clusters via Extraframework Al in Mordenite for Methane Oxidation, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c04328

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c04328